張鈞棣助理教授
液滴的力學行為與諸多工程應用息息相關，包含噴墨印刷、噴霧製造、熱傳增強、微量液體混合與流體性質量測等等。而液滴的類別，可粗分為不與任何固體接觸的「懸浮液滴」，以及附著在固體表面上的「黏著液滴」。關於懸浮液滴，我們在稍早的「懸浮液滴共振頻譜上失落的拼圖Part1~3」已有相關的介紹。懸浮液滴因為外型簡單，自然共振的力學模型並不複雜，早在1879年Rayleigh即完成推導。但穩定地懸浮液滴需要克服諸多技術瓶頸[1]，因此量化實驗在時間上比理論發展晚了整整一百年。相反的，黏著液滴的力學實驗可使用音響喇叭等簡單的振盪器材進行，其共振現象首先在1979年由Lasek等人於實驗中觀測到[2]。其後，各種模態與相關的力學行為陸續被實驗揭露[3-9]，但完整的力學模型因未與非線性的接觸線動態直接相關，一直到2014年才由Bostwick和Steen提出完整的力學模型[10]。
Bostwick-Steen的理論[5、10]針對固體平面上黏著液滴自然振盪的現象，在考慮液滴的表面張力、接觸角和接觸線的動態、但忽略重力後，統整描述成慣性力與表面張力抗衡的結果，並以此分析液滴受到小擾動的線性穩定性，進而建立自然振盪的模型。這套理論成功預測實驗上所觀測液滴的共振模態和特徵頻率的對應關係。如圖一所示，黏著液滴的共振模態可依模態的層數n和扇數l做分類，模態的各層由模態水平節圓面分割，各扇則由經度方向上，通過波峰與液滴中心的垂直平面分割。圖一中，zonal模態由n ≥ 2層軸對稱的波形組成。因為zonal模態都是軸對稱的，不具有旋轉對稱的扇狀結構，所以l = 0；其次，sectoral模態由n = 1層、l 扇旋轉對稱的波形組成，如圖一中間的(n,l)=(1, 6)模態具有一層、六扇的旋轉對稱波形；最後，tesseral模態具有多層、多扇的波形，如圖一右圖中的(n,l)=(2, 4)模態具有兩層、四扇，(n,l)=(3, 2)則有三層、兩扇。
█ 圖一、將球狀的介面共振模態依層數 n 和扇數 l 分類。各模態右上的側視輪廓和右下的俯視曲面為Bostwick-Steen理論所預測，左下的圖片則為實驗拍得的俯視影像
本研究團隊針對液滴接觸線形狀對共振行為的影響進行系統性的實驗探討，我們先將承載方水滴與圓水滴的玻片經表面處理，使其分別具有方形和圓形的親水區域，當水接觸這些區域時，自然形成接觸線為方形（方水滴）與圓形（圓水滴）的水滴。接著我們以單頻振盪使水滴所附著的玻片作垂直振盪，進而觸發液滴共振，並搭配高速攝影進行觀測黏著液滴的共振行為。共振模態的形狀由高速攝影機拍攝，模態的頻率則由拍攝到的影像序列推算。
我們成功透過實驗揭露水滴的兩類模態：第一類為球模態，出現在圓水滴和體積較大的方水滴上。圖二展示了中圓水滴(上排)和方水滴(下排)的3種個對應的「球模態」，若以圖一的方法分類，此3種模態都屬於單層、多扇的sectoral模態。其中，圓水滴上的(1, 2)模態和方水滴上的(1, 2)s模態表現了相同的斜槓圖樣，(1, 3)和(1, 3)s顯現了類似的三角圖樣，而(1, 4)和(1, 4)s則都展現相同的四方圖樣。這些模態除了形狀相似之外，若產生在相同體積、相同底面積的方水滴和圓水滴上，他們將以相同的頻率振盪。就此，本研究發現當方水滴體積夠大時，表面將展現圓水滴固有的球模態。
█ 圖二、圓水滴和方水滴的球面模態。圖中的三個模態皆以（n, l）標記，其中n為圖一所示的模態層數，l則為模態的扇數
在體積較小的方水滴上，我們偵測到第二類的「方格模態」。如圖三所展示的11種方格模態，方格模態的節線與水滴邊界平行，排列成方格狀。這些模態的頻率與Benjamin和Ursell的法拉第波古典理論[26]預測值相近。就此，方格模態幾乎可被視為方水滴上的法拉第波，也就是方格模態的水滴形狀與方形邊界的法拉第波有一對一的關係。
█ 圖三、方水滴的方格模態，以水滴邊界兩個方向上的波峰與波谷總數標記
至此，我們可以圖四總結水體在不同程度的幾何拘束條件下，自由表面可能出現的所有模態種類：液滴若完全不受拘束則成為懸浮液滴，而懸浮液滴的共振模態為球諧函數(詳見「懸浮液滴共振頻譜上失落的拼圖Part123」)；當懸浮液滴接觸固體而成為黏著液滴時，表面將先出現球面模態。若進一步拘束液滴使其變得扁平，則液滴將展現方格模態，若更進一步將液滴被置入方形容器、受到五個平面的拘束，液滴表面將從曲面變成平面，而法拉第波將成為液滴表面的共振模態。 
█ 圖四、水體在不同程度的拘束條件之下所可能產生的所有模態
後記: 本研究於2017年發表於Physical Review E[7]。上圖二的實驗影像獲Physics Review E收錄於2017年三月的Kaleidoscope影像專輯。
參考資料
[1] Marston, P.L. and R.E. Apfel, Acoustically Forced Shape Oscillation of Hydrocarbon Drops Levitated in Water. Journal of Colloid and Interface Science, 1979. 68(2): p. 280-286.
[2] Rodot, H., C. Bisch, and A. Lasek, Zero-Gravity Simulation of Liquids in Contact with a Solid-Surface. Acta Astronautica, 1979. 6(9): p. 1083-1092.
[3] Daniel, S., M.K. Chaudhury, and P.G. de Gennes, Vibration-actuated drop motion on surfaces for batch microfluidic processes. Langmuir, 2005. 21(9): p. 4240-4248.
[4] Azuma, H. and S. Yoshihara, Three-dimensional large-amplitude drop oscillations: experiments and theoretical analysis. Journal of Fluid Mechanics, 1999. 393: p. 309-332.
[5] Chang, C.T., et al., Dynamics of sessile drops. Part 2. Experiment. Journal of Fluid Mechanics, 2015. 768.
[6] Chang, C.T., et al., Substrate constraint modifies the Rayleigh spectrum of vibrating sessile drops. Physical Review E, 2013. 88(2).
[7] Chang, C.T., S. Daniel, and P.H. Steen, Footprint geometry and sessile drop resonance. Physical Review E, 2017. 95(3).
[8] Noblin, X., A. Buguin, and F. Brochard-Wyart, Vibrated sessile drops: Transition between pinned and mobile contact line oscillations. European Physical Journal E, 2004. 14(4): p. 395-404.
[9] Vukasinovic, B., M.K. Smith, and A. Glezer, Dynamics of a sessile drop in forced vibration. Journal of Fluid Mechanics, 2007. 587: p. 395-423.
[10] Bostwick, J.B. and P.H. Steen, Dynamics of sessile drops. Part 1. Inviscid theory. Journal of Fluid Mechanics, 2014. 760: p. 5-38.
[11] Benjamin, T.B. and F. Ursell, The Stability of the Plane Free Surface of a Liquid in Vertical Periodic Motion. Proceedings of the Royal Society of London Series a-Mathematical and Physical Sciences, 1954. 225(1163): p. 505-515.
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